Năm 1895 ông được bầu vào thượng nghị viện Bỉ, nhân danh đảng Xã hội. Từ năm 1919 tới 1932, ông là Phó chủ tịch Thượng nghị viện Bỉ.

La Fontaine đã sớm quan tâm tới Phòng Hòa Bình Quốc tế - thành lập năm 1882 - và đã có ảnh hưởng tới những nỗ lực của Phòng để mang lại các Hội nghị Hòa bình Den Haag năm 1899 và 1907. Ông là thành viên của phái đoàn Bỉ tham dự Hội nghị Hòa bình Paris vào năm 1919 và Hôi nghị Hội Quốc Liên (1920-1921). Trong các nỗ lực khác để thúc đẩy hòa bình thế giới, ông thành lập "Trung tâm Trí tuệ thế giới" (Centre Intellectuel Mondial, sau này sáp nhập vào "Viện Hợp tác trí tuệ của Hội Quốc Liên") và đề xuất các tổ chức này như là một trường học và đại học trên thế giới, một nghị viện thế giới, và một tòa án công lý quốc tế.

Cùng với Paul Otlet (1868-1944),ông là đồng tác giả của tác phẩm "Essai de bibliographie de la Paix" (1890), dự án Mundaneum (Hệ thống phân loại thập phân sách xuất bản), sáng lập ra "Viện Thư mục Quốc tế" (Institut International de Bibliographie, sau này trở thành Liên đoàn Quốc tế Thông tin và Tài liệu).

Ngoài ra, ông cũng là tác giả của nhiều sổ tay pháp luật và một tài liệu lịch sử về trọng tài quốc tế. Ông cũng là người sáng lập tạp chí "La Vie Internationale". Năm 1916, ông xuất bản tác phẩm "The great solution: magnisissima charta", trong đó ông đưa ra ý tưởng về một Tổ chức quốc tế lao động trí óc.

Henri La Fontaine là hội viên Hội Tam điểm, thuộc chi hội Les Amis Philanthropes ở Bruxelles.

Ông từ trần ngày 14.5.1943.